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人工突觸為仿生神經(jīng)系統(tǒng)模擬提供了新途徑，并有望突破馮·諾依曼瓶頸。盡管潛力巨大，當(dāng)前神經(jīng)形態(tài)器件仍面臨電解風(fēng)險(xiǎn)、材料降解、鐵電疲勞以及離子遷移/俘獲導(dǎo)致的不可逆電導(dǎo)變化等挑戰(zhàn)。

近日，北理工姜瀾院士、周家東教授（共同通訊作者）提出，F(xiàn)ePSe?材料中由強(qiáng)電子-聲子耦合誘導(dǎo)的本征結(jié)構(gòu)畸變會(huì)產(chǎn)生自俘獲機(jī)制，特異性俘獲電子并在1 ps內(nèi)形成極化子以實(shí)現(xiàn)電荷局域化?；谠摍C(jī)理，研究者實(shí)現(xiàn)了通過(guò)石墨烯向FePSe?進(jìn)行可逆電子捕獲與釋放而形成極化子的憶阻器，其具備超過(guò)124 V的大存儲(chǔ)窗口，并在103次以上開(kāi)關(guān)循環(huán)中保持穩(wěn)定的電學(xué)性能。此外，F(xiàn)ePSe?-Gr器件在不同幅值與數(shù)量的電脈沖刺激下表現(xiàn)出良好的突觸可塑性，顯示出在人工突觸器件中的應(yīng)用潛力。同時(shí)，在光注入條件下觀(guān)察到因極化子飽和形成而產(chǎn)生的突觸重置功能。本研究為構(gòu)建穩(wěn)定、高性能的人工突觸器件提供了一種微觀(guān)機(jī)制層面的解決方案，推動(dòng)了神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)的應(yīng)用發(fā)展。文章以“Polarizable Lattice Induced Persistent and Preferential Electron Self-Trapping in FePSe? for Bimodal Operation Artificial Synapse”為題發(fā)表于《ACS Nano》上，北京理工大學(xué)博士研究生劉繼健，高國(guó)權(quán)和郭丹為論文共同第一作者。

圖1. FePSe?的合成與表征。(a) FePSe?的生長(zhǎng)示意圖。(b) FePSe?的拉曼光譜。在148、167和215 cm?1處分別觀(guān)察到FePSe?的拉曼特征峰。(c) 215 cm?1處的拉曼強(qiáng)度映射圖像及對(duì)應(yīng)的光學(xué)顯微鏡圖像（圖1c內(nèi)嵌插圖）。(d?f) 分別為Fe 2p、P 2p和Se 3d軌道的XPS精細(xì)譜。其特征峰位與已報(bào)道結(jié)果一致。(g) 不同厚度FePSe?在SiO?/Si襯底上的光學(xué)顯微鏡圖像。

圖2. FePSe?的原子結(jié)構(gòu)表征。(a) FePSe?晶體結(jié)構(gòu)示意圖。(i) 單層FePSe?俯視圖。(ii) FePSe?側(cè)視圖。(iii) 本征[FeSe?]??與[P?Se?]??八面體結(jié)構(gòu)示意圖。(b) FePSe?的原子分辨率HAADF-STEM圖像。(c) 圖(b)白色標(biāo)記區(qū)域的對(duì)應(yīng)HAADF-STEM圖像，插圖為FePSe?對(duì)應(yīng)的原子模型。(d) FePSe?面內(nèi)STEM圖像對(duì)應(yīng)的SAED衍射圖譜。高度結(jié)晶化的結(jié)構(gòu)顯示出周期性原子排列且無(wú)任何空位缺陷。(e) FePSe?的截面HAADF-STEM圖像。(f) 圖(e)黃色標(biāo)記區(qū)域的對(duì)應(yīng)HAADF-STEM圖像，插圖為對(duì)應(yīng)的原子模型。(g) FePSe?截面STEM圖像對(duì)應(yīng)的SAED衍射圖譜。高度結(jié)晶化的結(jié)構(gòu)顯示出周期性原子排列且無(wú)任何空位缺陷。

圖3. FePSe?中的異步極化子形成。(a) FePSe?的二維瞬態(tài)吸收光譜隨探測(cè)波長(zhǎng)與延遲時(shí)間的變化關(guān)系。(b) 穩(wěn)態(tài)反射光譜一階導(dǎo)數(shù)與1 ps內(nèi)瞬態(tài)響應(yīng)信號(hào)的對(duì)比。(c) 基態(tài)漂白信號(hào)動(dòng)力學(xué)及其功率依賴(lài)性（在時(shí)間延遲為2 ps處歸一化），同時(shí)對(duì)比MoS?的動(dòng)力學(xué)以對(duì)比系統(tǒng)的儀器響應(yīng)時(shí)間。(d) 異步極化子形成過(guò)程示意圖。(e) 圖(a)中基態(tài)漂白信號(hào)光譜位移的演化趨勢(shì)，并通過(guò)雙指數(shù)函數(shù)進(jìn)行擬合。(f) 由圖(c)提取的漂白信號(hào)動(dòng)力學(xué)隨激發(fā)通量的依賴(lài)關(guān)系。(g) 高激發(fā)密度下極化子形成過(guò)程中晶格畸變的競(jìng)爭(zhēng)過(guò)程。 (h) FePSe?中光生載流子空間分布隨時(shí)間延遲的演化過(guò)程。(i) 載流子形成極化子的不同時(shí)間尺度過(guò)程中擴(kuò)散常數(shù)的演化趨勢(shì)。

圖4. FePSe?-Gr人工突觸器件的表征與性能測(cè)試。(a) FePSe?-Gr器件的拉曼光譜。對(duì)器件不同區(qū)域進(jìn)行拉曼光譜表征，證實(shí)FePSe?-Gr異質(zhì)結(jié)成功構(gòu)筑。插圖為該器件的光學(xué)顯微圖像，其中石墨烯區(qū)域與FePSe?區(qū)域分別用藍(lán)色和黃色虛線(xiàn)標(biāo)出。(b) 原始石墨烯的I_d-V_g曲線(xiàn)。觀(guān)察到預(yù)期的"鐘形"特征曲線(xiàn)，這是單層石墨烯的典型電學(xué)特性。(c) FePSe?-Gr器件的I_d-V_g曲線(xiàn)（在V_d=10-500 mV范圍內(nèi)施加雙向掃描V_g（±80 V）測(cè)得）顯示出相似的遲滯窗口。箭頭與數(shù)字代表掃描方向與順序。僅測(cè)試石墨烯的I_d-V_g曲線(xiàn)，這是因?yàn)樵绰╇姌O連接于石墨烯兩端，未與FePSe?直接接觸。 (d) FePSe?-Gr器件在V_d=0.1 V時(shí)，不同V_g下的I_d-V_g曲線(xiàn)顯示出記憶窗口。隨著V_g增大，記憶窗口逐漸拓寬。(e) 在80至-80 V范圍內(nèi)施加不同幅值的7周期累積V_g脈沖刺激（柵極脈沖寬度400 ms，V_d=0.1 V）下，I_d隨時(shí)間演化曲線(xiàn)。非零的突觸后電流證明了電子突觸操作的可行性。(f) FePSe?-Gr器件在暗態(tài)及不同功率光照（λ=520 nm）條件下的I_d-V_g曲線(xiàn)。隨著光功率增強(qiáng)，記憶窗口逐漸縮小直至消失。(g) 典型生物突觸系統(tǒng)及其等效電路圖。FePSe?-Gr器件實(shí)現(xiàn)了雙模態(tài)（電學(xué)與光學(xué)）調(diào)控，具備非易失性、多功能及良好的突觸可塑性。

綜上所述，該研究成功提出了一種由強(qiáng)電子-聲子耦合引發(fā)的FePSe?本征結(jié)構(gòu)畸變所誘導(dǎo)的電荷捕獲與釋放自俘獲機(jī)制。通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜與瞬態(tài)吸收顯微技術(shù)直接追蹤載流子的時(shí)空演化，證實(shí)FePSe?能夠特異性并高效的捕獲電子，在1皮秒內(nèi)形成極化子，并將載流子壽命延長(zhǎng)至數(shù)十納秒?；谶@一獨(dú)特的自俘獲機(jī)制，研究成功實(shí)現(xiàn)了雙模調(diào)控的FePSe?-Gr人工突觸器件。該器件展現(xiàn)出良好的突觸可塑性、超過(guò)124 V的大存儲(chǔ)窗口以及超過(guò)103次循環(huán)后仍保持穩(wěn)定的電學(xué)性能。這種具備無(wú)損、可逆、優(yōu)異電荷捕獲與釋放特性的自俘獲機(jī)制，在突觸性能與長(zhǎng)期穩(wěn)定性之間取得了良好平衡，彰顯了其在人工突觸器件中的廣闊應(yīng)用前景，為人工神經(jīng)形態(tài)與神經(jīng)形態(tài)器件的發(fā)展開(kāi)辟了新路徑。

文獻(xiàn)信息：Jijian Liu, Guoquan Gao, Dan Guo, Lan Jiang, Weikang Dong, Keming Li, Shuang Du, Yanzhong Wang, Ping Wang, Tianyu Zang, Zhihang Zhang, Minghui Li, Qingmei Hu, Yadi Guan, Chunyu Zhao, Shoujun Zheng, Tong Zhu, Yao Zhou, and Jiadong Zhou，“Polarizable Lattice Induced Persistent and Preferential Electron Self-Trapping in FePSe? for Bimodal Operation Artificial Synapse” ACS Nano Article ASAP

文獻(xiàn)鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c17513